Згодом брати зацікавилися старими мовами та їх впливом на німецьку. Якоб почав спеціалізуватися в історії та структурі німецької мови. Описані ним відносини між словами стали відомі як закон Грімм. Грімм зібрали величезні за обсягом данні. У 1830-х роках брати отримали посади в Геттінгенському університеті.
У 1812 році брати опублікували збірник з 86 німецьких казок в збірці під назвою «Дитячі й сімейні казки» нім. Kinder-und Hausmärchen . У 1814 році вони опублікували другий том з 70 казок. Друге видання, Kinder-und Hausmärchen, у 1819-22 роках було розширене до 170 казок. Ще п'ять видань, в яких казки були додані або прибрані, були опубліковані протягом життя братів. У сьомому виданні 1857 року містяться 211 казок.
Улюблені казки. Брати Грімм є одними з найбільш відомих казкарів Європи. Найбільш відомі їхні казки: «Мізинчик», «Білосніжка і сім гномів», «Бременські музиканти», «Спляча красуня»,« Червоний капелюшок», «Попелюшка», «Заєць і їжак», «Вовк і семеро козенят», «Шість лебедів», «Шестеро увесь світ обійдуть», «Гензель і Гретель».
Батьківщиною німецької «Червоної Шапочки» є місто Швальм. Саме тут брати Грімм записали цю казку. В місті Швальм є пам’ятник Червоній Шапочці та Сірому Вовку. А іще тут є дуже цікава традиція: всі дівчата на свята носять червоні шапочки, а юнки - маски вовків. В центрі Германії між містами Касселем та Геттінгеном знаходиться ліс Рейнхорд. В цьому лісі знаходиться замок Забабург, який був збудований ще в 1334 р. Саме тут брати Грімм записали казку «Спляча красуня». Сьогодні тут знаходиться театр, отель та церква, де можуть повінчатися закохані.